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大連化物所,最新進展!

2024-05-08 14:08  來源:中國科學院大連化物所微信公眾號  瀏覽:  

中科院大連化物所在鈉離子電池電解液研究方面取得新進展。

近日,大連化物所儲能技術研究部李先鋒研究員、鄭瓊研究員團隊和中國科學院蘇州納米技術與納米仿生研究所藺洪振研究員團隊合作,在鈉離子電池電解液研究方面取得新進展 。

鈉離子電池因資源豐富、安全性高在新型儲能領域應用前景廣闊。磷酸鹽基鈉離子電池是適用于儲能應用的高穩定性、高安全性鈉離子電池優選技術。其中,三氟磷酸釩鈉(Na3V2(PO4)2F3,NVPF3)具有高的理論比能量(約507Wh/kg,與磷酸鐵鋰相當),是實現高比能鈉離子電池的優選正極材料之一。但NVPF3基鈉離子電池循環穩定性較差,限制了其實用化。

當前,研究者們對引起NVPF3基鈉離子電池容量衰減的作用機制存在爭議,主要包括晶胞中釩溶出和氟損失,以及電解液在高電壓下的氧化分解等。針對此,本工作中,團隊首先證實了NVPF3基鈉離子電池在4.2V(vs. Na/Na+)高電位下充放電持續時間較長,引起電解液在高電壓下發生持續氧化分解,是導致容量衰減的根本原因。

為了提高NVPF3基鈉離子電池的高壓穩定性,團隊設計了一類含雙-C≡N極性基團添加劑的二腈類電解液體系,通過和頻共振光譜、原位電化學表面增強拉曼等表征方法和理論計算相結合。一方面,團隊揭示了添加劑中-C≡N基團與溶劑(-CH2/-CH3)之間形成分子間氫鍵,使得另一個-C≡N基團更易進入溶劑鞘內層,降低溶劑配位數,從而減少了溶劑與正極界面接觸進而發生氧化分解的作用機制,同時分子間氫鍵會降低電解液LUMO(Lowest Unoccupied Molecular Orbital)能級,從而提高電解液的抗氧化性。

另一方面,團隊揭示了基于-C≡N基團修飾的溶劑化結構中,位于溶劑化鞘外層的-C≡N基團在NVPF3界面上與溶劑發生競爭性優先吸附并自犧牲氧化分解,構建富含CN-/NCO-/Na3N組分的高穩定性正極-電解液界面的作用機制。含有單個-C≡N基團的單腈添加劑在參與溶劑化結構之后,難以保持在界面上的競爭吸附優勢?;陔p-C≡N基團添加劑對鈉離子溶劑化結構和正極界面的協同調控與優化,NVPF3基鈉離子電池在2至4.3V(vs. Na/Na+)電壓范圍內循環穩定性獲得顯著提升,1C下循環1000圈后容量保持率超過95%,較常規電解液提升了60%以上。上述工作為高比能量高穩定鈉離子電池開發及推進其實用化提供了理論基礎和技術支撐。

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