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電解水材料設(shè)計(jì)研究取得進(jìn)展

2022-02-23 15:43  來(lái)源:大連化學(xué)物理研究所  瀏覽:  

近日,中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組研究員肖建平團(tuán)隊(duì)與日本理化學(xué)研究所教授中村龍平團(tuán)隊(duì),在電解水材料設(shè)計(jì)研究中取得新進(jìn)展,制備了尖晶石構(gòu)型的Co2MnO4材料,實(shí)現(xiàn)了超高效安培級(jí)電流密度電解水活性,并實(shí)現(xiàn)酸性環(huán)境中超長(zhǎng)的電解穩(wěn)定性。

制備高活性且在酸性環(huán)境中具備超長(zhǎng)的電解穩(wěn)定性非貴金屬電解水(oxygen evolution reaction,OER)催化劑是清潔能源利用領(lǐng)域中的研發(fā)重點(diǎn)。本研究中,中村龍平團(tuán)隊(duì)在金屬氧化物Co3O4中摻入Mn元素,制備出尖晶石構(gòu)型的Co2MnO4材料,實(shí)現(xiàn)了高效且在酸性環(huán)境中高穩(wěn)定性的電解水過程;肖建平團(tuán)隊(duì)運(yùn)用“反應(yīng)相圖+微觀動(dòng)力學(xué)模擬”的研究方法,首次建立了OER過程的反常截頂活性火山型曲線,證明了該材料在各種構(gòu)型環(huán)境下皆可體現(xiàn)高效電解水活性。同時(shí),肖建平團(tuán)隊(duì)提出“雙通道溶解模型”,進(jìn)一步解釋了其在酸性環(huán)境中體現(xiàn)超長(zhǎng)的電解穩(wěn)定性的主要原因。

肖建平團(tuán)隊(duì)基于第一性原理密度泛函理論計(jì)算,從分子/原子的角度探討了OER催化過程,其中,建立催化活性趨勢(shì)來(lái)剖析不同材料或特定材料的不同構(gòu)型(表面、活性位點(diǎn)等)的催化活性是理論研究的最新范式。理論催化活性趨勢(shì)的建立往往基于表面重要中間物種之間的相互線性關(guān)聯(lián),由此可以將催化活性通過描述符的方式表達(dá),從而建立活性趨勢(shì)。

本工作中,在針對(duì)尖晶石金屬氧化物表面的OER過程建立的二維“反應(yīng)相圖”中,肖建平團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)了其活性趨勢(shì)呈現(xiàn)出反常截頂?shù)幕钚曰鹕叫颓€,即隨著中間物質(zhì)吸附強(qiáng)度的改變,材料活性保持不變?;趯?shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)的Co2MnO4材料的各種局域構(gòu)型(包括Co/Mn的流失、缺陷、富集等),肖建平團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)其所有構(gòu)型皆處于反常截頂?shù)幕钚曰鹕叫颓€的頂點(diǎn)平臺(tái)上。這揭示了該材料能夠體現(xiàn)超高電催化活性的原因,解釋了其在部分表面溶解重構(gòu)的過程中仍能維持高電催化活性的根本原因。不同材料體現(xiàn)的理論活性與實(shí)驗(yàn)的擬合也進(jìn)一步證明了該觀點(diǎn)。此外,在理論活性研究中,肖建平團(tuán)隊(duì)通過電荷外插值法,計(jì)算了OER過程中每個(gè)電化學(xué)過程在不同工作電壓下的反應(yīng)能壘,通過微觀動(dòng)力學(xué)模擬得到理論速率,發(fā)現(xiàn)其與實(shí)驗(yàn)結(jié)果擬合,證實(shí)了理論計(jì)算結(jié)果可靠性。

另外,肖建平團(tuán)隊(duì)通過建立雙通道溶解模型進(jìn)一步探究材料在特定電催化環(huán)境下的穩(wěn)定性,即同時(shí)研究金屬位點(diǎn)和晶格氧在特定工作電壓下的溶解且考慮其先后順序。研究表明,Co2MnO4材料的溶解過程包括金屬(Co/Mn)的溶解,H2O的去質(zhì)子化并結(jié)合晶格O形成OOH*,以及氧空位的形成。該過程整體是熱力學(xué)放熱過程,而晶格氧溶解的基元過程體現(xiàn)出較大的熱力學(xué)勢(shì)壘,是該過程的速控步驟。因此,晶格氧的溶解被用作理論穩(wěn)定性描述符,用于探索材料的穩(wěn)定性,其與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合證明了該研究的可靠性。此外,科研團(tuán)隊(duì)對(duì)bader電荷分析發(fā)現(xiàn),在摻入Mn后,Mn-O中存在更多的電荷轉(zhuǎn)移,體現(xiàn)出更強(qiáng)的Mn-O鍵能,證明了晶格O穩(wěn)定性的提升。該成果在今后的理論催化劑設(shè)計(jì)中,可以預(yù)測(cè)活性趨勢(shì),并可準(zhǔn)確把握催化穩(wěn)定性。

相關(guān)研究成果以Enhancing the Stability of Cobalt Spinel Oxide towards Sustainable Oxygen Evolution in Acid為題,發(fā)表在《自然-催化》(Nature Catalysis)上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金、國(guó)家自然基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)“功能納米系統(tǒng)的精準(zhǔn)構(gòu)筑原理與測(cè)量”等的支持。

論文鏈接


上方豌豆射手添加Co3O4,發(fā)射少量豌豆(代表氧氣);下方豌豆射手添加Co2MnO4,可長(zhǎng)時(shí)間、穩(wěn)定、快速地發(fā)射豌豆,代表高效穩(wěn)定地催化電解水反應(yīng)


a、中間物種吸附能的scaling關(guān)系,b、OER活性截頂火山型曲線,c、理論活性與實(shí)驗(yàn)的對(duì)比,d、電荷外插值法計(jì)算電化學(xué)過程能壘,e、不同電壓下的反應(yīng)能線圖,f、微觀動(dòng)力學(xué)模擬驗(yàn)證不同電壓下理論活性的準(zhǔn)確性
 


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