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化學(xué)所二維共價(jià)有機(jī)框架/石墨烯復(fù)合薄膜材料制備獲進(jìn)展

2021-12-03 15:30  來源:化學(xué)研究所  瀏覽:  

研究析氫反應(yīng)(HER)催化劑用于高效產(chǎn)氫有助于緩解能源危機(jī)、實(shí)現(xiàn)碳達(dá)峰和碳中和的戰(zhàn)略目標(biāo)。Pt/C被認(rèn)為是高效的HER催化劑,然而,由于資源稀缺、成本高以及可能引起重金屬污染,限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此,開發(fā)可替代的非金屬催化劑成為該領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。二維有機(jī)框架薄膜材料是有機(jī)化合物通過共價(jià)鍵或配位鍵形成的二維多孔網(wǎng)狀材料,具有高度有序的孔洞結(jié)構(gòu)、大的比表面積和可調(diào)控的活性位點(diǎn),在催化產(chǎn)氫、儲能、傳感等領(lǐng)域展現(xiàn)出良好應(yīng)用前景。

在中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)和國家自然科學(xué)基金委的支持下,中科院化學(xué)研究所有機(jī)固體重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室劉云圻課題組的科研人員開展了二維有機(jī)框架薄膜材料的可控組裝及規(guī)模化制備研究,并取得系列進(jìn)展(Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 2887;Adv. Mater. 2021, 33, 2007741;Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 17440)。

最近,該課題組科研人員提出了近平衡液相生長法,在相對溫和的反應(yīng)條件下,通過2,7-二-叔丁基芘-4,5,9,10-四酮 (t-BPT), 芘-4,5,9,10-四酮(PT)與2,3,6,7,10,11-六氨基三苯六鹽酸鹽(TPHA)之間的自發(fā)反應(yīng),制備出結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的高共軛的二維共價(jià)有機(jī)框架材料BPT-COF和PT-COF(如圖)。該方法避免了高溫、高壓、封管等苛刻條件,是低成本、高效制備吡嗪連接的COF的有效途徑。在此基礎(chǔ)上,科研人員通過原位生長和真空過濾成膜方法,進(jìn)一步組裝了厚度可控的二維共價(jià)有機(jī)框架/石墨烯復(fù)合薄膜材料,并將其應(yīng)用于析氫反應(yīng)。該復(fù)合薄膜具有大量活性位點(diǎn)和優(yōu)異的電學(xué)性質(zhì),展現(xiàn)出高效的催化活性,在10 mA cm-2的電流密度下,過電位僅為45 mV,高于目前報(bào)道的非金屬催化劑性能,并接近20%含量的商用Pt/C性能。此外,科研人員通過理論建模解釋了高效HER催化活性的內(nèi)在機(jī)理。

相關(guān)研究成果發(fā)表在Angewandte International Edition Chemie上。

 

近平衡液相法與傳統(tǒng)溶劑熱法制備二維有機(jī)框架材料的對比。左上圖為傳統(tǒng)溶劑熱法,需要高溫、高壓、封管等苛刻條件,聚合后通過長時間晶化,形成框架材料;左下圖為近平衡液相生長法,在稀溶液、開放體系中直接成核、生長,形成框架材料,室溫下制備,條件相對溫和;右圖為本工作制備BPT-COF和PT-COF兩種二維有機(jī)框架材料的示意圖

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