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硒化鈷酸鋰正極在高能量電池中實現(xiàn)“抗衰老”型長壽命循環(huán)

2020-11-16 15:58  來源:科學(xué)材料站   瀏覽:  

麻省理工李巨組最新Adv Mater成果:硒化鈷酸鋰正極在高能量電池中實現(xiàn)“抗衰老”型長壽命循環(huán)

第一作者:朱智

通訊作者:李巨*

單位:美國麻省理工學(xué)院

研究背景

鈷酸鋰是小型智能設(shè)備用鋰離子電池的主要正極材料,但就目前的商用鈷酸鋰而言,通過提高循環(huán)電壓,其能量密度還有很大的提升空間,這也是多年來電池研究的熱點。

然而高電壓循環(huán)鈷酸鋰時,由于氧離子氧化還原對參與貢獻(xiàn)容量,高氧化態(tài)氧離子的易遷徙性導(dǎo)致高電壓循環(huán)時鈷酸鋰的嚴(yán)重失氧,不僅導(dǎo)致正極材料的不可逆相變阻礙鋰離子的傳導(dǎo),而且氧化分解碳酸酯電解液,從而導(dǎo)致電池的循環(huán)壽命急劇衰減。硒元素是人體內(nèi)一種特殊的具有“抗衰老”功能的元素,其通過捕捉人體新陳代謝過程中多余的氧離子自由基,從而延緩細(xì)胞老化。

本研究借助于硒元素這一獨特的捕捉氧離子自由基的特點,針對鈷酸鋰高壓失氧問題,通過原位電化學(xué)硒化處理,極好地減緩了氧化物正極在高電壓循環(huán)時的失氧問題,將鈷酸鋰正極在4.57V高電壓軟包電池中實現(xiàn)了穩(wěn)定的長壽命循環(huán)。

文章簡介

近日,來自美國麻省理工學(xué)院的李巨教授研究組 在國際頂級期刊Advanced Materials (影響因子:27.4)上發(fā)表題為“A Surface Se‐Substituted LiCo[O2−δSeδ] Cathode with Ultrastable High‐Voltage Cycling in Pouch Full‐Cells” 的文章。

該論文深入討論了商用鈷酸鋰正極提高循環(huán)電壓的重要意義及面臨的循環(huán)難題,通過對鈷酸鋰正極進(jìn)行原位電化學(xué)硒化處理,實現(xiàn)了高電壓鈷酸鋰正極在軟包全電池中的超長壽命循環(huán)。

圖1. 鈷酸鋰正極在高電壓充電時的原位硒化過程及穩(wěn)定氧離子機(jī)理

本工作第一作者為麻省理工學(xué)院研究員朱智博士,李巨教授為通訊作者。另外美國布魯克海文國家實驗室、上海交通大學(xué)及清華大學(xué)相關(guān)人員也參與了本研究。

本文要點

要點一:原位硒化阻礙高電壓充電態(tài)氧離子的逃逸

研究發(fā)現(xiàn),鈷酸鋰充電到高電壓時雖然可以將能量密度提高40%以上,但氧離子的逃逸會在結(jié)構(gòu)中留下大量氧空位,從而導(dǎo)致充電態(tài)CoO2發(fā)生相變,從層狀轉(zhuǎn)變成尖晶石結(jié)構(gòu),從而阻礙鋰離子擴(kuò)散通道。當(dāng)材料表面存在硒層時,一方面以二維結(jié)構(gòu)排布的Se可以捕捉材料表面逃逸的氧離子,阻礙其進(jìn)入電解液。更重要的是,表面的硒原子會進(jìn)入氧離子空位從而取代氧離子的位置。

硒離子的取代至少從另外兩個方面有效阻礙了氧離子的進(jìn)一步遷徙:(1)硒離子占據(jù)了氧空位,很大程度上增加了氧離子的擴(kuò)散能壘,從而阻礙氧離子的進(jìn)一步擴(kuò)散;(2)硒離子取代了氧離子后,自身顯示出正價態(tài),因此硒離子將自身電子轉(zhuǎn)移到了相鄰被氧化了的氧離子軌道上,從而將充電態(tài)氧離子重新還原到-2價態(tài),穩(wěn)定了晶格中的氧離子。

研究者用差分電化學(xué)能譜和先進(jìn)的同步輻射X-ray吸收光譜等手段驗證了這一點,證實了表面原位硒化對穩(wěn)定晶格氧離子的重要作用。

要點二:硒化鈷酸鋰抑制了高電壓充電態(tài)氧化自由基的產(chǎn)生

氧化物正極材料在充電到高電壓時,產(chǎn)生的氧離子逃逸會在電解液中產(chǎn)生氧離子類自由基,該自由基具有極強(qiáng)的氧化性,導(dǎo)致碳酸酯類電解液的分解和迅速消耗。

電解液就像人體內(nèi)血液,負(fù)責(zé)正負(fù)極之間的離子傳輸,因此電解液的快速耗盡也是導(dǎo)致高能量電池循環(huán)壽命急劇衰減的重要原因。研究者結(jié)合電子順磁共振等手段,證實高電壓充電過程中,硒化鈷酸鋰有效抑制了正極材料中的氧離子逃脫,也抑制了電解液中的氧自由的產(chǎn)生,有效阻礙了電解液的分解。

要點三:硒化鈷酸鋰抑制了正極CEI的生長及電解液對正極材料的有害侵蝕

高電壓充電時由于氧化物正極在界面處釋氧,電解液會在正極表面發(fā)生一系列副反應(yīng),從而導(dǎo)致正極與電解液界面的鈍化(CEI),增加界面阻抗。同時電解液分解的副產(chǎn)物氟化酸等也會對正極有化學(xué)腐蝕。

研究者通過飛行二次質(zhì)譜對正極表面的組分進(jìn)行重構(gòu)后發(fā)現(xiàn),硒化鈷酸鋰正極的CEI生長得到了有效抑制,同時也抑制了電解液對正極表面的侵蝕,穩(wěn)定了高電壓循環(huán)過程中的界面阻抗。

要點四:對電池研究的指導(dǎo)意義

鋰離子電池用正極材料一般由氧化物組成,由于過渡金屬離子和氧離子的高度雜化作用,充到高電壓時很難避免氧離子氧化還原對的發(fā)生而導(dǎo)致氧逃逸。

氧逃逸不僅會導(dǎo)致正極材料的不可逆相變從而迅速失去電化學(xué)活性,還會氧化電解液導(dǎo)致電解液的迅速消耗。因此抑制高電壓時氧逃逸是開發(fā)高能量氧化物正極的關(guān)鍵。對材料表面進(jìn)行硒化處理可有效抑制高電壓時鈷酸鋰的失氧問題,從而穩(wěn)定其高能量循環(huán)。

通訊作者介紹

李巨,教授 ,材料科學(xué)家、美國麻省理工學(xué)院終身教授

曾獲2005年美國 “青年科學(xué)家工程師總統(tǒng)獎”(Presidential Early Career Award for Scientists and Engineers),2006年材料學(xué)會杰出青年科學(xué)家大獎(MRS Outstanding Young Investigator Award),2007年度《技術(shù)評論》雜志“世界青年創(chuàng)新(TR35)獎”,2009年美國金屬、礦物、材料科學(xué)學(xué)會(TMS) “Robert Lansing Hardy”獎。2014/18-19年入選湯森路透/科睿唯安全球高被引科學(xué)家名單。2014年被選為美國物理學(xué)會(APS)會士,2017年入選材料研究學(xué)會( MRS )會士。網(wǎng)站:http://Li.mit.edu

第一作者介紹

朱智 博士,麻省理工學(xué)院項目研究員(Research Scientist )

主要研究領(lǐng)域為先進(jìn)儲能材料、鋰離子電池及電化學(xué)。在MIT工作期間,其研究打破了傳統(tǒng)鋰離子電池正極材料基于分子量重的“過渡金屬氧化還原對”的工作原理,開創(chuàng)了分子量輕的“全固態(tài)氧離子氧化還原對”的儲能新機(jī)制。并圍繞固態(tài)“氧離子氧化還原對”的全新理念,著重開拓了一系列具有穩(wěn)定循環(huán)性能的高容量正極材料領(lǐng)域。近年來,以第一作者在Nature Energy (2篇),Energy & Environmental Science,Advanced Materials及 Advanced Energy Materials 等國際頂級期刊發(fā)表論文數(shù)篇,總影響因子超過200。

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